En ny teoretisk studie ledet av forskere ved University of Chicago og Argonne National Laboratory har identifisert de mikroskopiske mekanismene som diamantoverflater påvirker kvantekoherensen til defekter i nitrogen-ledige (NV) sentre- i diamant som underbygger noen av dagens mest sensitive kvantesensorer. Studien har dukket opp iMaterialer for fysisk gjennomgangog ble valgt til å være et redaktørforslag.
"En lang-utfordring har vært å forstå hvorfor grunne NV-sentre mister sammenhengen så raskt," sa Giulia Galli, professor ved University of Chicago Pritzker School of Molecular Engineering (UChicago PME) og seniorforsker ved Argonne National Laboratory. "Ved å kombinere overflatemodeller med første-prinsipper med kvantedynamikksimuleringer, forsto vi at årsaken til dekoherens ikke bare er hvilke spinn som bor på diamantoverflaten, men hvordan de beveger seg: overflatestøy er dynamisk."
Funnene fra studien gir klare, fysikkbaserte-retningslinjer for utvikling av diamantoverflater som bidrar til å bevare kvantekoherens, et nøkkelkrav for kvantesansing og nye kvanteinformasjonsteknologier.
NV-sentre er defekter i atom-skala i diamant hvis kvantespinntilstander kan initialiseres, kontrolleres og leses ut optisk ved romtemperatur. Når de plasseres nær en diamantoverflate, kan NV-sentre oppdage ekstremt svake magnetiske og elektriske signaler fra molekyler, materialer og biologiske systemer. Likevel utsetter denne nærheten dem også for overflaterelatert-støy, for eksempel fluktuerende paramagnetiske defekter og ladning eller elektrisk-feltstøy, som raskt forringer kvantekoherensen deres og begrenser sensorytelsen.
"I litteraturen har opprinnelsen til overflatestøy ofte blitt kalt "X spins" eller "dark spins", fordi den nøyaktige mikroskopiske naturen til støyen ikke ble forstått, og den kan stamme fra optisk inaktive steder," sa UChicago PME Ph.D. kandidat Jonah Nagura, hovedforfatter av studien. "Vår forskning hjelper til med å finne nøyaktig hva som er støyende på overflaten og setter en vei for å eliminere støyen slik at man kan lage mer avanserte, kraftige kvantesensorer."
I dette arbeidet kombinerte forskerne tetthetsfunksjonsteori-baserte atomistiske modeller av diamantoverflater med avanserte kvantedekoherenssimuleringer for å identifisere og isolere de dominerende overflatestøymekanismene.
"Under fabrikasjonsprosessen av diamantoverflater for sensingapplikasjoner, kan det oppstå uønskede overflatedefekter, inkludert det vi kaller dinglende bindinger," sa Nagura. "Noen av disse defektene kan være vert for uparrede elektroner, paramagnetiske spinn som svinger over tid og genererer magnetisk støy som forstyrrer NV-senteret. Den støyen kan redusere NVs koherens og kan skjule de svake målsignalene som man ønsker å måle."
Studien viser at måten overflaten er kjemisk terminert på, har en dyp innvirkning på NV-koherens. Naguras beregninger viste at oksygen- og nitrogen-terminerte overflater i stor grad bevarer nesten-bulkkoherens selv for NV-sentre bare noen få nanometer under overflaten. Derimot introduserer hydrogen- og fluor-terminerte overflater mye sterkere overflate-relatert magnetisk støy, noe som drastisk forkorter koherenstiden.
"Men selv om termineringskjemi og fasettorientering betyr noe, fant vi ut at det er overflate-elektronavslapning og hopping som dominerer sammenhengen til grunne NV-er," sa Nagura.
"Elektronspinnene som er tilstede på overflaten samhandler med de samme laserpulsene som brukes til å manipulere og lese ut NV-senteret. Laserlyset kan drive endringer i overflateladingstilstanden, noe som får uparrede elektroner til å hoppe mellom forskjellige atomområder. Denne bevegelsen gir ekstra tid-varierende magnetiske felt som igjen genererer ekstra støy."
Ved å identifisere de dominerende mikroskopiske støykanalene gir studien et veikart for å forbedre NV-baserte kvanteenheter, med direkte implikasjoner for kvanteregistrering og informasjonsbehandling.
"Når vi gjør rede for elektronbevegelser ved overflaten, vil teori og eksperimenter endelig stille seg på linje," sa Nagura.
